海洋学研究 >

2025 , Vol. 43 >Issue 4: 128 - 140

DOI: https://doi.org/10.3969/j.issn.1001-909X.2025.04.010

研究论文

中晚全新世长江三角洲有机碳埋藏演化

  • 苏建锋 , 1 ,
  • 吴伊婧 2 ,
  • 范代读 , 2, *
展开
  • 1.生态环境部太湖流域东海海域生态环境监督管理局 生态环境监测与科学研究中心, 上海 200125
  • 2.同济大学 海洋地质全国重点实验室, 上海 200092
* 范代读(1972—),男,教授,主要从事海洋沉积学研究,E-mail:。

苏建锋(1989—),男,河南省平顶山市人,博士,主要从事晚第四纪三角洲沉积体系演化研究,E-mail:。

收稿日期: 2025-09-01

  修回日期: 2025-10-22

  网络出版日期: 2026-02-09

基金资助

国家自然科学基金(42206062)

国家自然科学基金(42330411)

国家自然科学基金(42206052)

收起

Evolution of organic carbon burial in the Changjiang Delta during the mid-to-late Holocene

  • SU Jianfeng , 1 ,
  • WU Yijing 2 ,
  • FAN Daidu , 2, *
Expand
  • 1. Ecological Environment Monitoring and Scientific Research Center, Taihu Basin & East China Sea Ecological Environment Supervision and Administration Bureau, Ministry of Ecology and Environment, Shanghai 200125, China
  • 2. State Key Laboratory of Marine Geology, Tongji University, Shanghai 200092, China

Received date: 2025-09-01

  Revised date: 2025-10-22

  Online published: 2026-02-09

Fold

摘要

大河三角洲是全球关键的有机碳汇区。为揭示其在自然和人类活动影响下的演变规律,本研究基于长江三角洲50个钻孔的年代学、沉积学和有机地球化学数据,系统重建了该区域中晚全新世(8 ka BP)以来的有机碳埋藏历史。研究发现,沉积物堆积速率是调控有机碳埋藏通量的核心驱动力,两者呈现出极强的正相关性(r2=0.87)。然而,有机碳埋藏通量与总有机碳含量之间存在显著解耦,后者在整个研究时段内始终维持在0.41%~0.52%的低值区间,这主要受碎屑稀释效应与粒度分选效应的共同制约。有机碳的来源则经历了清晰的阶段性演变:8~2 ka BP,物源变化主要受自然因素驱动,其中海平面上升(8~5 ka BP)和东亚夏季风减弱(5~4 ka BP)先后导致了陆源有机碳贡献比例的下降;自2 ka BP以来,人类活动成为主导因素,其通过改变流域产沙区和沉积物来源,深刻重塑了三角洲的有机地球化学信号。本研究揭示了长江三角洲碳汇功能从自然背景下的动态平衡到人类世以来被剧烈扰动的演化过程,为理解和预测全球变化背景下三角洲碳库的脆弱性提供了关键科学依据。

关键词： 长江三角洲; 全新世; 有机碳埋藏; 陆源有机碳; 人类活动; 沉积通量; 沉积速率; 脆弱性

本文引用格式

苏建锋 , 吴伊婧 , 范代读 . 中晚全新世长江三角洲有机碳埋藏演化[J]. 海洋学研究, 2025 , 43(4) : 128 -140 . DOI: 10.3969/j.issn.1001-909X.2025.04.010

Abstract

River deltas are critical global sinks for organic carbon (OC). To elucidate their evolutionary patterns under natural and anthropogenic influences, this study systematically reconstructs the OC burial history of the Changjiang Delta since the mid-to-late Holocene (8 ka BP), based on chronological, sedimentological, and organic geochemical data from 50 boreholes. The results revealed that the sediment accumulation rate was the core driver controlling the OC burial flux, with the two showing a strong positive correlation (r2=0.87). However, a significant decoupling existed between the OC burial flux and the total OC content, with the latter remaining stable within a low range of 0.41%-0.52% throughout the study period. This was primarily constrained by the dual effects of clastic dilution and particle size sorting. The provenance of OC showed a distinct phased evolution: from 8 to 2 ka BP, source variations were mainly driven by natural factors, with sea-level rise (8-5 ka BP) and the weakening of the East Asian Summer Monsoon (5-4 ka BP) successively leading to a decrease in the terrestrial OC fraction. Since 2 ka BP, human activities had become the dominant factor, profoundly reshaping the delta’s geochemical signals by altering sediment provenance zones within the catchment. This study unveils the complete process of the Changjiang Delta’s carbon sink function transitioning from a dynamic equilibrium under a natural background to being intensely disturbed in the Anthropocene, providing crucial scientific insights for understanding and predicting the vulnerability of deltaic carbon reservoirs in the context of global change.

Key words： Changjiang Delta; Holocene; organic carbon burial; terrestrial organic carbon; human activities; sediment flux; sediment accumulation rate; vulnerability

0 引言

大河三角洲及邻近陆架海是连接陆地与海洋的关键枢纽,高海洋初级生产力和快速沉积的特性,使其成为地质时间尺度上调节大气CO2含量的核心碳汇区。全球河流每年输送约2亿吨颗粒有机碳入海,然而,其中大部分在迁移过程中被氧化降解,最终仅有约0.58亿吨能够长期保存在海洋沉积物中。值得注意的是,这部分被长期封存的碳,有近80%是通过三角洲-陆架这一高效沉积体系实现的[1]。尽管三角洲系统仅占全球海洋面积的0.5%,承担的海洋有机碳埋藏比例却高达40%~50%,这凸显了其在全球碳循环中不成比例的重要性[2-3]。
进入人类世(20世纪50年代)以来,三角洲的碳循环功能正遭受多维度重塑。全球河流流域内梯级大坝的修建不仅截留了13%~19%的陆源有机碳入海通量[4],也改变了入海有机质的分子特征[5-6];而入海泥沙通量的锐减则加剧了海岸带侵蚀,导致沉积有机碳在“再悬浮-搬运”过程中被“焚烧”矿化[7-9]。当前,基于表层沉积物或短柱样的研究往往难以穿透沉积物混合层[6],且未能充分扣除早期成岩作用的损耗,这可能导致对碳埋藏速率的高估。因此,开展基于长时间尺度沉积记录的研究,突破早期成岩作用带的限制至关重要。通过重建全新世时期的自然碳埋藏过程,不仅能揭示其关键控制机制,更能为准确量化人类世以来碳循环的扰动强度提供一个不可或缺的自然基准。
长江三角洲作为中全新世以来发育的巨型沉积体系,是探究上述科学问题的理想区域。高沉积速率和显著的有机碳埋藏量使其在全球陆架碳汇中占据重要地位[10]。该区域内保存完好的古下切河谷体系,拥有厚达30~80 m的完整沉积地层,为重建高分辨率冰后期以来的环境与碳循环演变提供了天然载体[11]。已有研究利用TOC/TN、δ13C等指标揭示了东亚季风和河口锋迁移等自然因素对有机碳来源与保存的调控作用[12-13]。然而,人类世以来,尤其是三峡大坝运行后,入海泥沙通量骤降约70%,触发了 “多米诺骨牌式”近岸侵蚀的连锁反应,进而导致有机碳埋藏量断崖式下跌,使其成为研究人类活动如何重塑三角洲碳汇功能的典型案例[7,14]。长江三角洲物质循环受强烈人类活动影响的历史可以追溯到约2 cal ka BP以前。得益于前人积累的覆盖全域的百余个钻孔数据,长江三角洲兼具极端人类干扰、完整地质记录和丰富数据基础等多重优势,是解析自然状态和强烈人类活动扰动对三角洲有机碳埋藏演化机制影响的绝佳靶区。
本研究将基于覆盖长江三角洲区域的50个长钻孔数据集(图1a),通过综合分析其年代学、沉积学以及有机地球化学指标,系统探究该区域自中晚全新世以来的有机碳埋藏历史。具体研究目标包括:1)重建中晚全新世以来长江三角洲的沉积物堆积速率变化;2)揭示有机碳的物源组成演化特征及其关键控制因素;3)定量评估不同时期有机碳的埋藏速率,并阐明其从全新世自然背景到人类扰动状态下的演变规律。对长江三角洲这一面临全球诸多三角洲共同压力的典型系统开展长时间尺度研究,将为理解这些关键碳储库的脆弱性及其对环境变化的响应机制提供至关重要的科学见解。
图1 长江三角洲区域概况及钻孔分布图(a)、长江三角洲沉积亚相总有机碳含量分布箱式图(b)以及长江三角洲沉积层序剖面图(c)

(图1b中的彩色散点为实测数据,箱形图与红点分别展示了统计分布及均值。)

Fig.1 Overview of the Changjiang Delta region and boreholes distribution map (a), box plot of total OC content distribution in subfacies of the Changjiang Delta (b), and sedimentary sequence profile of the Changjiang Delta (c)

(In Fig.1b, colored scatter points represent measured data; boxplots and red dots show the statistical distribution and mean values, respectively.)

1 研究区域概况

长江三角洲主体位于30°50'N—31°40'N之间,其水下部分向东延伸至123°E附近(图1a)。该区域是全球典型的巨型潮控三角洲沉积体系,其发育演化与末次冰期以来的海平面变化密切相关。在末次冰盛期,海平面下降约120 m,强烈的河流下切作用在三角洲地区塑造了一个宽约70 km、深约80 m的古下切河谷体系[11]。冰后期海侵期间,该河谷被持续充填。距今约8 ka,当海侵达到顶峰时,长江三角洲开始正式发育,至今已向海推进约250 km,形成了厚层的沉积记录(图1c)[15-16]。现今的三角洲地貌复杂,从陆向海依次发育为三角洲平原、三角洲前缘和前三角洲,并在河口段形成了“三汊四口”的独特分汊格局(图1a)。
长江口是一个丰水、多沙、中等潮汐强度的河口。三峡大坝修建前,其年均径流量约为9.08×1011 m3,年均输沙量达4.22×108 t(1951—2003年)。长江径流与输沙均具有显著的季节性,约70%的通量集中在5—10月的汛期。长江口潮汐为正规半日潮,潮差为2.7~4.6 m,属于中等强度潮汐[15]。波浪作用相对较弱,但台风等极端天气事件能显著影响沉积动力过程。在口外海域,长江冲淡水与苏北沿岸流、浙闽沿岸流及台湾暖流等流系相互作用,共同控制着沉积物的最终输运和分布。
长江三角洲沉积物中的有机碳主要来自陆源的植物、土壤和岩石以及河口与开阔水域的海洋自生有机碳[17-18]。然而,受人类活动(尤其是三峡大坝建设)的剧烈影响,长江入海泥沙通量锐减约70%,降为129 Mt/a(2003—2022年);失去沉积物载体,颗粒有机碳(particulate organic carbon,POC)通量也从上世纪的超过5 Mt·a-1,急剧下降至2003年后的1.78 Mt·a-1,降幅近三分之二[19-20]。

2 研究材料与方法

为研究中全新世以来长江三角洲沉积物和有机碳的埋藏速率,本研究汇编了一个包含50个已发表钻孔的数据集,这些钻孔均具有精确的测年数据(每个钻孔至少有两个可靠的测年数据)。本研究重点选取古下切河谷中心区域的11个钻孔(图1a和表1)的有机地球化学指标进行了分析,包括总有机碳(TOC)、总氮(TN)、TOC/TN比值(质量比)和有机碳稳定同位素(δ13C)。该区域作为三角洲体系的沉积主体,保存了完整连续的中晚全新世地层序列(图1c),相较于沉积较薄的古河间地,更能代表三角洲有机碳埋藏演化的核心过程与规律。
表1 长江三角洲古下切河谷有机地球化学分析钻孔信息

Tab.1 Core information for organic geochemical analysis within the paleo-incised valley of the Changjiang Delta

钻孔 经度/(°E) 纬度/(°N) 长度/m 高程/m 数据来源
CM01 121°22.98' 31°38.48' 61.80 3.55 文献[21]
CM02 121°48.94' 31°32.51' 58.20 3.02
HSD 121°50.83' 31°18.15' 58.40 1.70
CM97 121°23.00' 31°37.00' 70.50 2.48 文献[13]
HM 121°05.57' 31°57.42' 69.80 3.36 文献[12]
HZK1 121°42.80' 31°41.44' 60.50 -5.00
HZK8 122°18.86' 31°14.04' 60.90 -5.30
NT 120°51.40' 32°03.94' 60.90 3.99
TZ 119°54.85' 32°23.83' 61.90 4.72
ZK9 122°25.07' 30°52.98' 50.00 -12.50 文献[22]
YD0902 122°44.35' 30°56.99' 69.10 -23.00 本研究

2.1 年龄-深度模型的建立

本研究共收集了466个加速器质谱(accelerator mass spectrometry,AMS)14C年龄和97个光释光(optically stimulated luminescence,OSL)年龄数据,用于建立研究钻孔的年龄-深度模型。考虑到不同来源的年龄数据可能存在显著差异,我们建立了以下标准来构建精确的年代学框架:1)根据测年材料的可靠性,优先选择有孔虫,其次是完整的贝壳、植物/贝壳碎屑,最后是有机质丰富的沉积物;2)将测年层位的沉积相、埋藏深度与区域海平面变化曲线进行比对,筛选出可靠的年龄数据用于建立单个钻孔的年代框架;3)通过线性插值法,推算出每个钻孔中以1 ka为沉积间隔的边界深度,以估算长江三角洲千年尺度上的沉积物堆积速率。
所有AMS14C年龄均使用CALIB 8.1程序[23]校正为日历年龄(cal ka BP,相对于公元1950年,后文简称ka BP)。其中,陆源材料(木头、植物碎屑和沉积物)采用IntCal 20曲线进行校正;海源材料(贝壳/贝壳碎屑、有孔虫)采用Marine 20曲线进行校正,并应用了区域海洋碳库校正值(ΔR=-96±60 a)[24]。

2.2 利用双端元模型估算陆源有机碳贡献

本研究采用双端元混合模型来估算长江三角洲沉积物中陆源有机碳(OCterr)和海源有机碳(OCmar)的相对贡献。由于δ13C比TOC/TN比值更能抵抗后期成岩作用的改造,因此是示踪全新世沉积物中有机碳来源的更可靠指标。我们选择δ13C值进行双端元模型计算,其中OCmar的端元值设定为-20.0‰,OCterr的端元值设定为-28.7‰[17,25-27]。因此,每个样品中陆源和海源有机碳的贡献比例可通过以下方程估算:
δ13OCmar×fmar + δ13OCterr×fterr=δ13OCsample
fmar + fterr=1
式中: fterr表示陆源有机碳的贡献比例,fmar表示海源有机碳的贡献比例,δ13OCterr表示陆源有机碳的δ13C端元值,δ13OCmar表示海源有机碳的δ13C端元值, δ13OCsample表示样品最终的δ13C值。

2.3 计算全新世沉积物与有机碳的埋藏速率

长江三角洲自大约8 ka BP前海平面达到高位后开始发育。本研究将钻孔位置转换为高斯投影坐标系(CGCS2000),并使用Surfer 13软件中的克里金插值法,将千年尺度的地层厚度插值到1×1 km2的网格上(图2)。基于此,可以通过以下公式计算长江三角洲沉积物堆积速率(QS)和有机碳埋藏速率(QOC):
QS=VS×ρd/t
QOC=QS×ω(TOC)
式中:VS是通过两个相邻的千年等时面计算出的沉积物体积,单位:km3;t为等时面时间间隔,本研究中为1 ka;ω(TOC)为TOC含量。ρd代表沉积物的干容重,且该参数容易受到压实作用的影响。依据对三角洲相主体深度范围(小于40 m)内沉积物所开展的密度测试结果,ρd并未随着深度增加而出现显著变化。基于此,我们假定ρd为一个常数,其值为1 260 Mt/km3[28]。我们注意到,沉积物干容重会因沉积相而异,但本研究关注的是有机碳埋藏通量在千年尺度的演化趋势。由于每个时间单元的计算均已整合了整个三角洲不同沉积相的贡献,采用区域平均干容重有助于在时间序列对比中减少沉积相空间分布变化带来的干扰,从而使宏观趋势的揭示更为合理。
图2 8 ka BP以来长江三角洲沉积物厚度图

Fig.2 Sediment thickness map of the Changjiang Delta since 8 ka BP

3 结果

3.1 全新世沉积层厚度空间分布与演化

8 ka BP以来,长江三角洲全新世沉积中心呈现出清晰的阶段性向海迁移趋势(图2)。依据沉积厚度、空间展布和沉积速率,可划分为四个主要演化阶段:8~6 ka BP、6~4 ka BP、4~2 ka BP以及2 ka BP至今。
8~6 ka BP期间,三角洲沉积总体较薄且分布零散,沉积速率普遍低于2 m/ka。沉积中心局限于古长江河口区及东部岛屿附近,最大沉积速率约5 m/ka(图2a和2b)。此时三角洲处于初始充填期,沉积速率较低。
6~4 ka BP期间,三角洲进入快速建造期,沉积中心依然维持在古长江河口附近,但沉积速率显著增大,镇江-泰州一带沉积速率达12.3~14.9 m/ka(图2c和2d)。江苏南部零星出现2~3个次级沉积中心,沉积速率大于5 m/ka,其他区域沉积速率普遍低于3 m/ka。沉积空间扩大与河口快速进积共同驱动沉积速率明显提升。
4~2 ka BP期间,伴随着古长江河口进一步东移,沉积中心也迁移至南通附近,该时期沉积速率超过5 m/ka的范围较6~4 ka BP略大,但高值区沉积速率仍较低,普遍在5~10 m/ka之间。
2 ka BP以来,沉积中心演化显著加速。在2~1 ka BP期间,出现两个同期异位的沉积中心:一个位于江苏中南部,NT孔与SD孔沉积速率分别高达16.1 m/ka与17.9 m/ka,形成厚度巨大的沉积体;另一个位于现代崇明岛附近,沉积速率为8.8 m/ka,标志着崇明岛雏形开始形成。1 ka BP以来,两个中心合并并向海迁移至当前河口区,沉积速率进一步提高,形成厚度大于20 m的巨厚沉积体。该高强度沉积直接对应崇明、长兴、横沙等河口沙岛以及水下三角洲的快速建造,最终塑造了现代长江口的宏观地貌格局。

3.2 长江三角洲全新世沉积物有机地球化学特征

3.2.1 有机质含量(TOC和TN)变化

在千年尺度上,长江三角洲全新世沉积物的TOC含量范围介于0.41%±0.15%~0.52%±0.24%之间(图3a)。该含量在8~5 ka BP期间呈现出缓慢上升的趋势,并于5~1 ka BP期间保持相对稳定状态,其中,TOC含量在4~3 ka BP达到中全新世以来的最低值,而在1~0 ka BP期间攀升至最高水平。
图3 全新世长江三角洲沉积物中TOC含量(a)、TN含量(b)、TOC/TN(c)、δ13C(d)和fterr(e)的变化特征

(灰色散点为实测数据,箱形图与黑点分别展示了千年尺度的统计分布及均值。)

Fig.3 Variation characteristics of TOC content (a), TN content (b), TOC/TN (c), δ13C (d), and fterr (e) in the Holocene sediments of the Changjiang Delta

(Gray scatter points represent measured data; boxplots and black dots show the millennial-scale statistical distribution and mean values, respectively.)

TN含量的变化范围为0.051%±0.011%~0.077%±0.026%。其主要增长阶段集中在8~5 ka BP,在5 ka BP之后出现微弱的下降趋势,此后含量趋于稳定。其峰值同样出现在1~0 ka BP阶段(图3b)。

3.2.2 有机质物源指标(TOC/TN、δ13C和fterr)变化

沉积物有机质的物源替代指标在全新世期间表现出显著的阶段性特征(图3c~3e)。δ13C与计算所得的fterr呈现明确的负相关关系。在8~4 ka BP期间,δ13C值表现为单调增加的趋势,从-25.18‰±0.93‰(8~7 ka BP)升至-23.34‰±0.88‰(5~4 ka BP)。与之相反,fterr在同一时期内持续下降,由0.59±0.11降至其最低值0.38±0.10。在4 ka BP之后,这一长期趋势发生转变,δ13C和fterr值均进入小幅波动阶段,波动振幅分别为-0.27‰和0.03。而TOC/TN在整个8 ka记录中表现出相对稳定,其均值在6.48±1.19~7.62±1.53的窄幅区间内变化,未显示出与δ13C或fterr类似的变化趋势(图3c)。

3.3 沉积物堆积速率变化特征

基于建立的年龄-深度模型,我们重建了千年尺度上的沉积物堆积速率(图4a)。在8~2 ka BP期间,沉积物堆积速率在152.76~201.74 Mt/a之间小幅波动,平均值为174.92 Mt/a。然而,自2 ka BP以来,沉积物堆积速率快速增加,并在1~0 ka BP期间达到峰值,最大值为330.17 Mt/a,该数值约为8~2 ka BP期间平均值的1.89倍(表2)。
图4 长江三角洲8 ka BP以来沉积物堆积速率与有机碳埋藏速率的演化特征(a)及其相关性分析(b)

Fig.4 Evolution characteristics of sediment burial rate and OC burial rate since 8 ka BP in the Changjiang Delta (a) and their correlation analysis (b)

表2 长江三角洲全新世沉积物和有机碳埋藏速率

Tab.2 Holocene sediment and OC burial rates in the Changjiang Delta

年龄/ka BP 体积/km3 QS/(Mt·a-1) QOC/(Mt·a-1) TOC/% fterr
0~1 211.65 330.17 1.72±0.79 0.52±0.24 0.44±0.08
1~2 157.99 246.46 1.08±0.29 0.44±0.12 0.47±0.11
2~3 109.81 171.30 0.82±0.27 0.48±0.16 0.47±0.08
3~4 129.32 201.74 0.83±0.30 0.41±0.15 0.44±0.08
4~5 112.76 175.90 0.81±0.28 0.46±0.16 0.38±0.10
5~6 111.44 173.85 0.85±0.21 0.49±0.12 0.52±0.10
6~7 97.92 152.76 0.69±0.26 0.45±0.17 0.52±0.10
7~8 111.53 173.99 0.75±0.33 0.43±0.19 0.59±0.11

3.4 有机碳埋藏速率变化特征

长江三角洲全新世沉积物的有机碳埋藏速率与沉积物堆积速率呈现出协同变化特征(图4a)。在8~2 ka BP期间,有机碳埋藏速率保持相对稳定,变化范围为0.69±0.26~0.85±0.21 Mt/a,平均值为0.79±0.28 Mt/a。值得注意的是,自2 ka BP以来,有机碳埋藏速率呈现显著上升趋势:2~1 ka BP期间增至1.08±0.29 Mt/a,1~0 ka BP期间达到全新世最高值1.72±0.79 Mt/a(图4a,表2)。

4 讨论

本研究通过对长江三角洲中晚全新世沉积序列的系统分析,重建了其沉积物堆积速率、有机碳来源和埋藏速率的演化历史。结果表明,该区域碳汇功能在千年尺度上呈现出由不同主控因素驱动的阶段性特征。

4.1 沉积物快速淤积驱动的有机碳埋藏双效机制

根据公式(4)可知,有机碳埋藏速率受控于沉积物堆积速率和TOC含量两大变量。本研究明确指出,在长江三角洲地区,沉积物堆积速率是调控有机碳埋藏通量的核心驱动力。研究数据显示,有机碳埋藏速率与沉积物堆积速率之间存在极强的正相关性(r2=0.87)和显著的同步变化趋势(图4b)。之所以呈现这种关系,是因为TOC含量在整个研究阶段变化极小,仅在0.41%~0.52%的低值区间内窄幅波动(图3a),未能成为影响有机碳埋藏通量的主要变量。这一发现揭示的“高沉积速率驱动高效碳埋藏”机制,不仅是长江三角洲的特征,也与黄河三角洲、密西西比河三角洲、恒河-布拉马普特拉河三角洲等全球主要三角洲的研究结论相符[29-31],共同印证了三角洲体系作为全球海洋有机碳埋藏中心的关键作用[32]。从机理上看,快速的沉积物掩埋是保存有机碳的核心所在,因为它能迅速将有机质带离氧化界面,有效隔绝其与氧化剂的接触,从而抑制矿化过程,最终促进有机碳的长久封存[1,8]。
然而,有机碳埋藏速率与TOC含量之间存在显著的解耦现象(图3a和4a)。数据显示,尽管有机碳埋藏速率自2 ka BP以来大幅增加,TOC含量却并未同步上升,反而稳定在0.44%~0.52%的低值区间,这表明驱动埋藏通量和控制TOC含量的机制并非完全一致。首先是强烈的碎屑稀释效应。经典的沉积学模型指出,沉积物TOC含量与沉积速率之间呈非线性关系:在较低沉积速率下,快速埋藏减少了有机质的降解,TOC含量随沉积速率增加而上升;但在更高沉积速率阶段,大量陆源碎屑物质的输入会稀释有机质,导致TOC含量下降[8]。长江三角洲作为大型河流的入海口,其高沉积速率环境恰好处于稀释效应占优的阶段。此外,高水动力环境(扰动层可达1~2 m)也限制了其有机碳埋藏效率(普遍为20%~30%),进一步拉低了TOC的相对含量[18,33]。其次,粒度对有机碳富集具有控制作用,有机碳倾向于吸附在细颗粒沉积物上[8,34]。本研究中,不同沉积相的TOC含量差异证实了这一点:细粒的三角洲平原相(0.43%)和前三角洲相(0.59%)的TOC含量,显著高于粗粒的三角洲前缘相(0.35%)(图1b)。因此,在千年尺度上观测到的稳定TOC含量,本质上是两种相反力量——即高沉积速率带来的物理稀释与特定沉积环境中粒度分选带来的局部富集,相互抗衡后达到宏观平衡的体现。
总结而言,长江三角洲的有机碳埋藏呈现一种双重控制机制:沉积物堆积速率作为宏观驱动力,决定了有机碳埋藏通量的量级;而物理稀释与粒径吸附效应则作为微观调控因子,共同决定了沉积物中有机碳的最终含量。

4.2 有机碳物源变化的控制机制

物源判别中,尽管TOC/TN比值是常用指标[35],但研究发现,在长江三角洲这类复杂的强水动力环境中,由于受到成岩作用、样品前处理损耗以及沉积物均化作用的共同影响,其指示意义十分有限[13,36-37]。相比之下,δ13C被证明是更为可靠和稳健的物源判别工具,能够有效追溯不同来源有机质的贡献变化。长江三角洲有机质来源的动态演变清晰地记录了从自然因素主导到人类活动影响的根本性转变(图5)。
图5 长江三角洲全新世有机碳来源变化及其控制因素

(a:长江三角洲的沉积物堆积速率;b:有机碳埋藏速率;c:陆源有机碳贡献比例;d:长江三角洲地区全新世相对海平面变化曲线[40];e:三宝洞石笋δ18O值[41];f:长江下游流域洪水发生概率[42];g:长江三角洲CM97孔钕同位素异常值[43];h:长江上游和尚洞长链脂肪酸碳同位素值[44];i:长江下游南漪湖长链正构烷烃指示的C3植物对沉积有机碳的贡献[45];j:中国人口变化[46];k:长江-淮河流域全新世森林覆盖变化[47]。图中两个灰色阴影区域分别表示人类活动增强的2~0 ka BP 时期和中全新世大暖期。)

Fig.5 Holocene variations in OC sources and their control factors in the Changjiang Delta

(a:Sediment burial rate, b: OC burial rate, c: Terrestrial OC fraction in the Changjiang Delta; d: Relative sea-level curve of the Changjiang Delta region in the Holocene[40]; e: Stalagmite δ18O from Sanbao Cave[41]; f: Flood probability in the lower Changjiang basin[42]; g: εNd values in core CM97 from the Changjiang Delta[43]; h: Long-chain fatty acid δ13C from Heshang Cave in the upper Changjiang basin[44]; i: Sedimentary OC contribution from C3 plants indexed by long-chain n-alkanes at Lake Nanyi in the lower Changjiang basin[45]; j: Population in China[46]; k: Changes in forest cover during the Holocene for the Changjiang-Huaihe region[47]. The two gray shade zones highlight the two special stages: 2-0 ka BP with enhanced human activities and the mid-Holocene Thermal Maximum.)

在全新世早期至中期(8~4 ka BP),自然驱动力占据绝对主导。8~5 ka BP,fterr从0.59缓慢下降至0.52(图3e和5c)。这一变化是由气候变迁和全球海平面上升两大因素协同驱动的。首先,全新世大暖期(8~6 ka BP)的结束使长江流域的气候模式发生转变,由暖湿逐渐转为干冷,这直接导致陆源有机碳的输入下降。其次,这一变化还与全球性的海平面上升进程高度吻合,当时本地相对海平面从约-4 m上升至约-1 m(图5d)。海平面上升通过多种机制协同作用:它不仅将盐度锋向内陆推移,增强了海洋影响[12];还可能伴随着7~6 ka BP期间的夏季上升流,促进了海洋初级生产力[38];同时,上升的海平面也提升了河口湾对陆源沉积物的拦截效率[39]。这些因素共同提升了海源有机碳的相对贡献。
随后,在5~4 ka BP期间,陆源贡献经历了更为急剧的下降,fterr降至整个研究时段的最低点0.38(图3e和5c)。这一突变强烈指向气候变化的主导作用,特别是全新世大暖期结束后东亚夏季风的显著减弱(图5e)。气候向干凉化发展,其具体影响路径包括:直接导致长江中下游流域洪水发生频率降低(图5f),显著削弱了向三角洲输送陆源有机碳的物理搬运能力;同时,气候干冷化促使流域内C3植被(通常具有更偏负的δ13C值)覆盖度下降,这与上游洞穴石笋碳稳定同位素正偏(图5h)及下游湖泊记录(图5i)所显示的C3植被占比下降相符,从物源组成上印证了陆源输入的改变。
在4~2 ka BP期间,fterr虽较5~4 ka BP的最低值有所回升,但仍稳定在较低水平(0.45左右)。这反映了驱动力从自然向人类活动的复杂过渡:气候干冷化趋势的持续,抑制了fterr的大幅回升;而同时期长江中下游流域人口的增长和早期农业垦殖活动的萌芽,已开始通过影响土地利用和沉积物输出,促使fterr出现小幅回升。因此,这一时段是持续的气候抑制与早期人类活动波动影响共同塑造的地球化学过渡期。
然而,自2 ka BP以来,控制机制发生了根本性转变,人类活动成为主导因素。一个关键的现象是:尽管总沉积物和有机碳埋藏速率因人类活动而急剧增加,但fterr却并未相应上升,反而稳定在0.45左右。这一看似矛盾的现象,其根源在于人类活动通过改变流域地貌过程,深刻重塑了沉积物的来源。钕同位素证据揭示,沉积物物源区发生了由中下游向上游的重大迁移(图5g)[41]。其机制在于:中下游地区密集的农业与水利工程固定了大量近源沉积物,使其成为有效的“汇”;而同期上游地区因土地利用变化(如森林砍伐)导致侵蚀加剧,其相对贡献显著增加。由于上游来源的颗粒有机碳具有比下游更偏正的δ13C值,大量高δ13C值的陆源物质输入[48],改变了三角洲沉积物的同位素基线,从而在模型计算中“掩盖”了陆源输入总量的实际增加。这清晰地表明,近两千年来,人类活动已经通过改变流域地貌过程,深刻地重塑着三角洲接收到的地球化学信号。

4.3 从自然韧性到人为扰动:人类世三角洲碳汇功能的剧变

8~2 ka BP的自然主导阶段,长江三角洲有机碳埋藏速率稳定在 0.79±0.28 Mt/a左右,主要受气候波动与海平面变化调控,体现出地质时间尺度上的动态平衡与系统韧性。自2 ka BP以来,伴随流域内人类农业开发等活动的增强,入海泥沙与有机质通量显著上升,推动有机碳埋藏速率逐渐增至 1.72 Mt/a,碳汇功能呈现人为强化特征。依据已有研究,大规模建坝前该速率达到 2.50 Mt/a[7],分别为 2~0 ka BP和 8~2 ka BP阶段的1.79倍和3.16倍。
系统转折发生于21世纪初:随着三峡大坝等大型水利工程的建成运行,长江入海泥沙通量急剧下降逾70%,导致千年尺度沉积加速趋势在十数年内发生根本性逆转。相应地,有机碳埋藏通量也从建坝前的 2.50 Mt/a骤降至2006—2018年间的1.17 Mt/a[7]。这一突变凸显了人类活动可在极短时间内颠覆自然背景下长期形成的碳汇格局(图6)。早期成岩作用通常会导致约15%的有机碳损耗[49-52],若进一步考虑成岩损耗的修正,建坝后的有机碳埋藏速率下降幅度应该更大。
图6 长江三角洲碳循环模式转变示意图

Fig.6 Schematic diagram of the carbon cycle mode shift in the Changjiang Delta

除埋藏速率的急剧变化外,有机碳来源与组成亦发生显著改变。梯级水库对细颗粒-有机质复合体的高效截留作用,导致入海沉积物中以粗颗粒和高降解性有机质为主,粒径谱系发生右移,活性有机碳占比上升[5,53];农业源营养盐输入导致流域富营养化加剧,藻源有机碳贡献比例显著提高,改变了以往以陆生植物残体为主导的降解路径,可能削弱整体埋藏稳定性;城市及工业废水携带大量外源活性有机物质输入,引入非天然官能团与标志性化合物,进一步激发沉积有机质的微生物再矿化潜力[5-6,18]。
尽管物源判别参数指示陆源有机碳比例总体稳定(图3e),但其内部组分已发生重要更替:易降解组分持续增加,碳库保存模式由以惰性有机质为主逐渐转向以活性有机质为主导的快速循环,系统碳汇的持久性面临挑战。入海泥沙通量的锐减导致长江三角洲发生河口-水下三角洲-外陆架的阶梯式侵蚀,导致沉积有机碳在“再悬浮-搬运”过程中被“焚烧”矿化(图6)[14,18]。
在未来全球变化与高强度人类活动叠加的背景下,三角洲的碳汇功能正面临着高度的不确定性。一方面,持续减少的入海泥沙通量将直接削弱三角洲的物理埋藏能力。这一问题具有全球普遍性,例如,研究表明,在全球54个主要三角洲中,已有29个因人类活动导致的泥沙亏损而遭受侵蚀[54]。另一方面,输入有机质的活性增强则可能促进原有碳库的再矿化,进一步削弱碳汇的稳定性。这两种效应的叠加,甚至可能触发系统从“碳汇”向“碳源”的关键转型(图6)。此类转变一旦发生,将对近岸生态系统的结构与功能,乃至区域整体的碳平衡进程产生深远影响。因此,为应对这一挑战,亟需将陆源有机碳的组分变迁与动态演变纳入流域-海岸带综合管理的核心指标体系。构建集多参数、高频率监测与预测为一体的平台,系统地识别并预警人类世三角洲碳循环的临界转变信号,将为保障区域生态安全和实现“碳中和”目标提供关键的科学依据。

5 结论

1)在过去8 ka中,长江三角洲的有机碳埋藏通量由沉积物堆积速率主导,二者呈极强的正相关性(r2=0.87)。而总有机碳含量能长期维持稳定,是碎屑稀释与粒度分选效应宏观平衡的结果。
2)有机碳的来源演变记录了从自然因素主导到人类活动影响的根本性转变。在8~2 ka BP的自然背景下,海平面上升与气候变化先后主导了陆源有机碳贡献比例的下降。自2 ka BP以来,人类活动成为主导因素。大规模流域开发在增加沉积通量的同时,也通过改变物源区重塑了三角洲的有机碳地球化学信号。
3)长江三角洲碳汇功能已从地质时期的动态平衡,转变为人类世以来受剧烈扰动的高度脆弱状态,揭示了人类活动能在极短时间内颠覆长时间尺度的自然演变格局。

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