海洋学研究 >

2025 , Vol. 43 >Issue 4: 41 - 58

DOI: https://doi.org/10.3969/j.issn.1001-909X.2025.04.003

研究综述

海洋沉积黑碳的分布、来源与埋藏通量

  • 王家伦 , 1 ,
  • 于增慧 1 ,
  • 胡利民 , 1, * ,
  • 白亚之 2 ,
  • 于文秀 1 ,
  • CHONG Weini 1 ,
  • 周嘉雯 1 ,
  • 冉雪 1 ,
  • 白锦明 1
展开
  • 1.中国海洋大学 海洋地球科学学院 海底科学与探测技术教育部重点实验室, 山东 青岛 266100
  • 2.自然资源部第一海洋研究所 自然资源部海洋地质与成矿作用重点实验室, 山东 青岛 266061
* 胡利民(1983—),男,教授,主要从事海洋沉积地球化学研究,E-mail: 。

王家伦(2002—),男,山东省临沂市人,主要从事海洋沉积地球化学研究,E-mail: 。

收稿日期: 2025-08-14

  修回日期: 2025-10-15

  网络出版日期: 2026-02-09

基金资助

国家自然科学基金(42376068)

中央高校基本科研业务费项目(202241001)

收起

Distribution, sources and burial flux of black carbon in marine sediments

  • WANG Jialun , 1 ,
  • YU Zenghui 1 ,
  • HU Limin , 1, * ,
  • BAI Yazhi 2 ,
  • YU Wenxiu 1 ,
  • CHONG Weini 1 ,
  • ZHOU Jiawen 1 ,
  • RAN Xue 1 ,
  • BAI Jinming 1
Expand
  • 1. College of Marine Geosciences, Key Laboratory of Submarine Geosciences and Prospecting Technology,Ocean University of China, Qingdao 266100, China
  • 2. Key Laboratory of Marine Geology and Metallogeny, First Institute of Oceanography, MNR, Qingdao 266061, China

Received date: 2025-08-14

  Revised date: 2025-10-15

  Online published: 2026-02-09

Fold

摘要

黑碳(black carbon,BC)主要是由生物质与化石燃料不完全燃烧产生的惰性有机碳。全球每年产生的黑碳中大约3%~10%最终埋藏于海洋沉积物中,作为惰性碳库的重要组成部分,其时空分布和源-汇过程对于理解全球碳循环和气候演化具有重要意义。本文基于已发表的全球近千个海洋沉积物中的黑碳数据进行再分析,发现海洋沉积物中黑碳含量的时空差异显著,总体介于0.02~9.72 mg/g之间,平均为1.06 mg/g,占总沉积有机碳的比例平均约为15.1%。空间上,黑碳分布受沉积物粒度、有机碳含量等反映物源和沉积环境的因素控制;时间上,黑碳演化受气候演变与人类活动共同驱动。当前对海洋沉积黑碳来源的认知主要基于陆源输入主导的前提,认为河流输送、大气沉降及海岸侵蚀是其主要的输入途径。尽管已初步建立了黑碳源-汇过程的总体框架,但最新研究揭示全球中-深层海域的黑碳沉降通量显著超出当前已知的陆源输入总量,暗示着尚存在未知的或被忽略的黑碳来源,目前对海洋沉积黑碳的降解和再循环过程也所知甚少。未来亟需加强对关键区域(如深海环境)黑碳的特征研究,运用地球化学与有机分子碳同位素等学科交叉方法和新技术,深入解析海洋黑碳的源-汇过程与循环机制。

关键词： 黑碳; 海洋沉积物; 有机碳; 源-汇过程; 碳埋藏; 分析方法; 空间分布; 人类活动

本文引用格式

王家伦 , 于增慧 , 胡利民 , 白亚之 , 于文秀 , CHONG Weini , 周嘉雯 , 冉雪 , 白锦明 . 海洋沉积黑碳的分布、来源与埋藏通量[J]. 海洋学研究, 2025 , 43(4) : 41 -58 . DOI: 10.3969/j.issn.1001-909X.2025.04.003

Abstract

Black carbon (BC), a refractory organic carbon, is produced during the incomplete combustion of biomass and fossil fuels. Globally, an estimated 3%-10% of the annual BC production ultimately buried in marine sediments. As a critical component of the inert carbon pool, its spatiotemporal distribution and source-to-sink processes are essential for understanding global carbon cycling and climate evolution. Based on published BC data from nearly 1 000 marine sediment samples worldwide, this study reveals that BC contents vary widely, from 0.02 to 9.72 mg/g, with averaging 1.06 mg/g and accounting for an average of 15.1% of total sedimentary organic carbon. Spatial patterns are controlled by sediment grain size, organic carbon content, and depositional environments while temporal variations reflect the combined influence of climate change and human activities. Current knowledge of marine sedimentary BC sources predominantly assumes terrestrial dominance, with riverine transport, atmospheric deposition, and coastal erosion as primary input pathways. However, emerging evidence indicates that BC sinking fluxes in mid- to deep-ocean layers substantially exceed known terrestrial supply. This raises the possibility of potential unidentified sources. In addition, BC degradation and recycling processes within the marine systems remain poorly understood. Future research must prioritize source-to-sink dynamics in key areas (e.g., deep-sea environment) by integrating geochemical and organic molecular isotopic techniques to resolve BC cycling mechanisms and address current budget imbalances.

Key words： black carbon; marine sediments; organic carbon; source-to-sink processes; carbon burial; analytical methods; spatial distribution; human activities

0 引言

黑碳(black carbon,BC)是生物质和化石燃料不完全燃烧产生的高度缩合、芳香化结构的惰性碳质颗粒物[1],也称热解碳[2](pyrogenic carbon,PyC)或元素碳[3](elemental carbon,EC)。其独特的结构决定了黑碳在环境中可长期稳定存在,并在大气、海洋、土壤等不同储库之间进行扩散[4]。野火是其最大的自然来源[5],生物质燃烧产生的黑碳大部分存留于土壤中[6],经侵蚀或溶解进入河流、湖泊或被携带入海[7-9];少量黑碳以烟尘气溶胶形式进入大气[5,10],经大气长距离传输后,通过干、湿沉降的方式进入海洋[11-12]。进入海洋的部分黑碳最终保存在沉积物中[6,13],全球每年产生的黑碳大约有3%~10%埋藏于海洋沉积物中[14]。
黑碳对气候的影响具有双重性。黑碳气溶胶可通过吸收太阳辐射、减小地表反照率(如沉降在冰雪上)等方式产生增温效应,对全球变暖形成正反馈[15]。然而,当黑碳进入土壤和海洋沉积物后,其贮存时间可达千年至万年以上[13,16],将碳从短期的生物-大气循环转移至长期的地质循环中[17],对全球变暖产生负反馈效应[5],构成重要的碳汇[18]。海洋沉积物是有机质的重要储库[19],大量研究致力于探究沉积有机质的保存机理,其中,惰性的黑碳因高保存率而得到了广泛关注[20-21]。海洋沉积黑碳因其高度抗降解性,可记录区域人类活动[22]和生物质的燃烧信息[23],是重建地质历史时期古火事件与古环境的重要指标[16,24],常被用于研究区域气候变迁和人类活动历史[25]。
20世纪70年代起,地质学家开始研究海洋沉积黑碳。SMITH等[26]最早定量研究了深海沉积物中的部分黑碳——木炭,并首次报告了太平洋和大西洋27个站点的远洋沉积物中的黑碳含量;HERRING[27]分析了11个海洋沉积岩心,发现6 500万年以来的沉积黑碳未显著降解。HEDGES[28]提出黑碳“燃烧连续体”模型,认为黑碳是从轻微炭化、可降解的生物质,到高缩合、难降解的烟炱的连续体。近年来,随着技术的进步与分析手段的完善,关于海底沉积物中黑碳的研究不断扩展,涵盖了从近海至外海、从表层沉积物至岩心等不同时空尺度的研究,通过对黑碳的含量、类型、稳定同位素、年龄和源-汇过程的系统分析,深化了对黑碳的地球化学特征、通量、储量及其环境意义的认识。此外,近期研究揭示了海洋中可能存在非陆源黑碳[29-30],发现海底深渊可能是重要的黑碳“汇”[31],为理解海洋沉积黑碳的源-汇过程提供了新视角。据此,本文系统梳理、总结了目前海洋沉积黑碳的研究方法和主要结果,围绕黑碳在海洋沉积物中的分布、来源、输运和埋藏记录进行综述,旨在增进对海洋沉积黑碳源-汇过程的理解,深化其在碳的生物地球化学循环及其气候环境效应等方面的认识。

1 海洋沉积黑碳的分析方法

黑碳源于化石燃料和生物质不完全燃烧,但其并非单一物质[32],而是一个由高度异质性的含碳物质组成的连续体[3,6,33],包括焦炭(char)、木炭(charcoal)、烟炱(soot)、石墨型黑碳(graphitic-BC)等组分,其形成过程、化学结构和理化性质具有显著多样性(图1)。
图1 黑碳类型及分析方法(a)、显微镜下的烟炱颗粒(b)以及扫描电镜(SEM)下的焦炭或木炭颗粒(c)

(图1a修改自文献[5,37],其中实线为各种黑碳分析方法的适用范围,虚线代表可能但暂未确定的适用范围;图1b来自文献[23]; 图1c来自文献[38]。)

Fig.1 Black carbon types and analytical methods (a), soot particles under microscope (b), and char/charcoal particles under scanning electron microscopy (SEM) (c)

(Fig.1a was modified from references [5,37], where solid lines denote the applicable ranges of various black carbon analysis methods, and dashed line represents potential but not yet confirmed applicable range. Fig.1b was sourced from reference [23]. Fig.1c was sourced from reference [38].)

多数研究依据燃烧产物与温度的差异,将黑碳分为焦炭(char)和烟炱(soot)两种类型[32,34-36]。其中,char是低温燃烧产物(300~600 ℃),颗粒较大(1~100 μm),多与当地生物质燃烧及工业活动相关,易混入土壤并通过河流和地表径流迁移至邻近沉积物中,沉积范围靠近排放源[32]。soot则主要由高温(>600 ℃)燃烧时烃类自由基冷凝形成,颗粒呈亚微米级(<1 μm),可经大气长距离传输[11,34-35]。因此,char/soot比值可作为黑碳来源解析的潜在指标,并揭示其传输方式[17]。
鉴于黑碳连续体的复杂性,不同分析方法获得的黑碳组分各异[6](图1),因此方法的选择需考虑目标环境介质和组分特性。在土壤和沉积物研究中,黑碳更多作为长期碳汇存在,其定量分析则主要基于黑碳的化学惰性[39-40],选择性分步去除无机碳酸盐(inorganic carbon,IC)和易分解的有机碳(organic carbon,OC)[41],随后对保留的黑碳组分进行定量分析。当前海洋沉积黑碳定量分析最常用的方法有化学氧化法、热光法和苯多羧酸法[33]。

1.1 CTO-375法

CTO-375法(chemothermal oxidation method,简称CTO)是一种整合化学处理与高温氧化的黑碳定量技术,属于化学热氧化法[42-43]。其原理为酸化去除无机碳酸盐后,在375 ℃有氧环境中,氧化分解非黑碳组分的有机碳,然后通过元素分析仪定量残留黑碳组分[33]。该方法最初由GUSTAFSSON等[42]开发并用于土壤和沉积物中烟炱等难降解黑碳组分的测定,因其保留高度缩合芳香结构(如多环芳烃)的特性,后扩展至气溶胶等介质。其技术优势在于控温氧化(375 ℃)可减少有机碳炭化干扰,比更高温度的方法能更精准区分黑碳与易分解有机碳[43]。该方法对类烟炱黑碳选择性高、实验再现性优良[40]、设备成本低且流程成熟,广泛用于沉积物和土壤研究[44]。然而,CTO-375法选择性提取类烟炱黑碳,对木炭等低缩合的黑碳组分检测能力有限,可能低估低缩合黑碳组分含量[45],研究复杂基质(如含生物炭样品)时需结合热光学法等其他技术进行分析。

1.2 TOR法

TOR法(thermal-optical reflectance method)是使用热光碳分析仪连续测量不同温度阶段所释放黑碳的方法,是热光法的一种[33]。早期该方法针对气溶胶黑碳开发,后HAN等[46]将其推广至土壤和沉积物样品的测定中。TOR法对黑碳的测定分为两个阶段:第一阶段,在纯氦气中按顺序逐步升温至140 ℃、280 ℃、480 ℃和580 ℃,以去除非黑碳有机碳(OC1~OC4);第二阶段,在含氧氦气中于580 ℃、740 ℃和840 ℃下分步获得三个黑碳组分(BC1、BC2、BC3)[46-47]。在惰性环境和氧化环境转换时,会产生一部分新的热解黑碳(定义为pyrolyzed OC,PyOC),需从结果中扣除,黑碳总量为BC1+BC2+BC3-PyOC[43,46]。其中,BC1通常被视为焦炭组分,BC2和BC3被视为烟炱组分[32,47]。TOR法有效纠正了热学法因有机碳炭化导致的测量误差,但测量结果易受样品质量与化学成分影响,并且不同热光法的升温程序得出的数据可比性还有待研究[33]。

1.3 BPCA法

苯多羧酸法(benzene polycarboxylic acids,BPCA)是一种分子标志物法[48],它利用硝酸在高温、高压下将具稠环芳香簇结构的黑碳拆解为含3~6个羧基的BPCA分子,通过测定BPCAs间接获取黑碳信息[33,49]。通常低温燃烧产生的焦炭组分氧化会生成B3CAs(1,2,3-B3CA; 1,2,4-B3CA; 1,3,5-B3CA)、B4CAs(1,2,3,4-B4CA; 1,2,3,5-B4CA; 1,2,4,5-B4CA)或B5CA(1,2,3,4,5-B5CA),高温燃烧产生的烟炱组分则会生成B6CA(1,2,3,4,5,6-B6CA)[33]。BPCA法被广泛用于河流和海洋溶解态黑碳(dissolved BC,DBC)的研究,被认为是定量分析水体黑碳的最佳方法[40]。相较于其他黑碳定量分析方法,BPCA法获得的黑碳类型相对狭窄,黑碳含量也偏低(图2),但该方法可以通过液相色谱分离单体并实现δ13C和Δ14C同时测定[50],在黑碳来源分析上具有优势,并且在处理不同样品时回收率更稳定[33],目前也用于沉积物中与分子特性相关的黑碳测量[43]。
图2 不同分析方法测定的海洋沉积物黑碳含量(a)和海洋沉积黑碳在有机碳中的占比(b)

(图片修改自文献[52],图中数据来自文献[3,4,17,20,23,26,31-32,53-78]。箱体表示中间50%的数据,箱内横线为中值, 上下须线表示数据的正常范围,须线外的点则为异常值。)

Fig.2 Black carbon content in marine sediments determined by different analytical methods (a), and proportion of black carbon in organic carbon in marine sediments (b)

[Figure was modified from reference [52]. The data were from references [3,4,17,20,23,26,31-32,53-78]. The box shows the interquartile range (middle 50%), with an internal line at the median and whiskers indicating the normal data range, points outside are outliers.]

除以上几种常用的黑碳定量分析方法外,硝酸(HNO3)氧化法、过氧化氢(H2O2)氧化法、催化加氢(HYPY)法等也可实现对沉积黑碳的有效定量分析。硝酸氧化法多用于高有机质含量的样品[51],但在处理高稳定性非黑碳有机质时可能高估黑碳含量[20];过氧化氢氧化法的分析结果重现性好,适用于多种样品类型,但对高含量非黑碳有机质的去除能力有限[43];催化加氢法作为一种新兴的黑碳分离技术,具有优异的分离效果和高重复性,尤其适用于复杂环境样品中黑碳的提取,但其操作复杂、成本较高,目前尚未被广泛应用[33]。尽管这些方法在特定研究中有其优势,但由于各自的局限性,均尚未成为黑碳定量分析的主流方法。

1.4 方法选择与结果对比

目前,文献中涉及黑碳定量分析的方法多种多样。如前所述,黑碳在本质上是一个连续的组分体系,不同方法针对的黑碳类型和组分不同,这导致不同研究之间的数据往往难以直接比较。例如,有研究发现,在一份来自澳大利亚的富含高膨胀性黏土的变性土(Pellustert)样品中,不同方法测得的黑碳含量差异甚至高达571倍[41]。不同方法获得结果的差异一直是众多研究关注的重要问题,针对方法对比的研究工作也日益丰富。总体来看,并不存在某一种方法能够测得所谓“真实”的黑碳含量[40],方法的选择应取决于具体的研究问题。例如,在黑碳来源解析研究中,推荐使用TOR法,因为它能够同时测定烟炱和焦炭两种组分[46];而在分析岩心中黑碳随时间变化的研究中,由于属于自身时序对比,可采用任何一种适用方法。若条件允许,建议优先考虑BPCA法,不仅可以定量黑碳,还可以获得黑碳分子结构信息,兼具空间对比与来源解析的双重优势[33]。综合使用多种分析方法进行互补,能够为理解沉积黑碳的来源与性质提供更全面和深入的信息。
另一方面,方法比较研究通常使用黑碳含量极高的样品(如黑钙土、木炭、烟灰等),一定程度上加大了方法间的测定差异[52]。针对相对均质和黑碳类型丰富的自然样品的研究表明,不同方法获得的黑碳含量差异远小于特定样品得出的差异。例如,REISSER等[52]基于全球569个自然土壤样品数据的研究发现,尽管不同方法测得的黑碳平均含量在统计上存在显著差异,但其差异幅度远低于早期的方法比对研究结果。
本文对海洋沉积物中不同方法获得的黑碳结果进行对比(图2),发现基于CTO-375法和TOR法测得的黑碳含量及其在总有机碳中的占比(平均值分别为1.12±1.24 mg/g和13.7%±11.7%、0.99±0.74 mg/g和16.7%±9%)显著高于BPCA法的测定结果(平均值为0.62±0.63 mg/g和7.6%±8.3%)。然而,CTO-375法和TOR法获得的结果无论是变化范围还是均值都比较接近,针对同一样品,两种方法的测量结果也是互有高低[53]。因此,尽管仍存在一定偏差,分析方法对整个数据库的变化范围影响可能相对有限。

2 海洋沉积黑碳的分布特征

2.1 海洋沉积黑碳的空间分布

对目前已发表的全球近1 000个海洋沉积物样品中黑碳的数据进行再分析,发现海洋表层沉积物中黑碳含量的变化范围较大,为0.02~9.72 mg/g,平均为1.06±1.03 mg/g(n=913)。黑碳含量变化与有机碳含量呈一定相关性(r=0.40,n=817,p<0.01),不同地区海洋沉积物中黑碳占总沉积有机碳的比例(BC/TOC)变化较大,绝大多数介于5%~20%之间,平均为15.1%±10.7%(n=815,图3),与土壤样品(13.7%[52])、河流颗粒物(15.8%±0.9%[79])、河水(10.6%[7])及河床沉积物(18.9%±13.7%[8])中的黑碳占有机碳的比重相当。陆源入海的绝大部分(约90%)黑碳被埋藏在近岸0~200 m水深的沉积物中[1],本文以200 m为界,分别探讨近海(<200 m)与外海(>200 m)的沉积黑碳分布特征。
图3 海洋沉积有机碳中黑碳比例的频率分布图

(图片修改自文献[52],图中数据来自文献[3,4,17,20,23,26,31-32,53-78]。箱体表示中间50%的数据,箱内竖线为中值,箱内小方块为均值,左右须线表示数据的正常范围,须线外的点则为异常值。)

Fig.3 Frequency distribution plot of black carbon proportion in marine sedimentary organic carbon

[Figure was modified from reference [52]. The data were from references [3,4,17,20,23,26,31-32,53-78]. The box signifies the interquartile range (middle 50%), with an internal line designating the median and a small square marker indicating the mean. The whiskers extend to the normal range of the data, and points outside them are classified as outliers.]

2.1.1 近海(水深<200 m)沉积物中黑碳的分布

近海(河口、陆架等区域)沉积物中的黑碳含量范围为0.02~7.13 mg/g(均值为0.98±0.72 mg/g,n=813),与全球海洋沉积物中黑碳含量范围相当。相较于不同区域间黑碳含量的差异,更为显著的是多数区域内部呈现出的巨大变化,高、低值站位黑碳含量甚至可以相差两个数量级。例如,中国南海(0.07~7.13 mg/g,TOR法[53])、中国东部近海(0.02~3.55 mg/g,TOR法[3,58,61])、北极东西伯利亚陆架(0.10~2.53 mg/g,TOR法[17])、泰国湾(0.07~3.99 mg/g,TOR法[32])、美国沿岸(0.11~1.70 mg/g,CTO-375法[56,74])和巴基斯坦沿岸(0.6~2.5 mg/g,CTO-375法[59])(图4a)。
图4 全球不同海域海洋沉积物中黑碳的含量(a)、稳定碳同位素(δ13C)组成(b)、放射性碳同位素(Δ14C)组成(c)的分布格局

(图中数据来自文献[3,4,17,20,23,26,31-32,53-78]。箱体表示中间50%的数据,箱内横线为中值,上下须线表示数据的正常范围,须线外的点则为异常值。)

Fig.4 Distribution of black carbon content (a), stable carbon isotope (δ13C) composition (b), and radiocarbon (Δ14C) composition (c) in global marine sediments

[The data were from references [3,4,17,20,23,26,31-32,53-78]. The box shows the interquartile range (middle 50%),with an internal line at the median and whiskers indicating the normal data range, points outside are outliers.]

燃烧源强度、风力与河流传输强度以及距排放源距离通常被认为是影响海洋沉积物中黑碳分布的关键因素[1]。黑碳主要通过河流输入和大气沉降进入海洋[5,80],然而,沉积黑碳含量并不简单呈现从近海向外海,随离岸距离增加逐渐降低的趋势。例如长江口和黄河口莱州湾的沉积黑碳含量反而低于河口外泥质区[61,81];长江三角洲-陆架-冲绳海槽断面中沉积黑碳含量则呈现先降后升趋势[65]。这些趋势一定程度上与有机碳和无机矿物等组分的稀释作用有关[61,81]。如果只考虑黑碳的埋藏通量,则大体呈现从河口到陆架再到外海逐渐递减的模式[1]。
在区域尺度上,多数近海沉积物中黑碳含量与沉积物粒径存在显著负相关性[17,32,61],呈现典型的粒度控制特征(图5)。黑碳主要赋存于细粒组分(黏土和粉砂),与黏土矿物的吸附作用有关[32]。例如,渤海湾潮间带黑碳含量“北高南低”的分布趋势与沉积物粒度“北细南粗”的分布高度吻合[82];挪威港口沉积物中黑碳在黏土组分中的富集程度显著高于在粉砂和砂中[67];泰国湾高黑碳含量区域(>1 mg/g)与细粒沉积物分布区一致,粗粒区黑碳含量明显较低(<0.3 mg/g)[32];类似特征也见于东西伯利亚陆架[17]和南黄海南部[11]的样品,体现了水动力过程(搬运、分选、再悬浮)对黑碳输运和沉积过程的重要影响[11,17,32]。此外,大量近海区域的沉积物中,黑碳与有机碳之间存在一定正相关关系(r=0.54,n=655,p<0.01),表明其受水动力控制作用或相似的初始输入途径影响[32]。在受高强度人类活动直接影响的海域(如中国珠江口[53]、天津港[64]及德国不莱梅港[20]),沉积黑碳含量通常较高,凸显了人为排放的重要影响[83]。
图5 海洋沉积黑碳与沉积物中值粒径(a)、黏土组分(b)、粉砂组分(c)和砂组分(d)的相关关系

(图中数据来自文献[4,17,32,53,58]。)

Fig.5 Correlation between oceanic sediment black carbon and median grain size of the sediment (a), clay fraction (b),silt fraction (c), and sand fraction (d)

(The data were from references [4,17,32,53,58].)

2.1.2 外海(水深>200 m)沉积物中黑碳的分布

外海沉积物中黑碳含量范围为0.12~9.72 mg/g(均值为1.64±2.25 mg/g,n=100),均值比近海沉积物稍高,变化范围也比近海更大(图4a)。例如在大西洋,其黑碳含量低值出现在南大西洋非洲沿岸,大西洋深海区黑碳含量则显著较高(均值为2.21±2.62 mg/g,n=50),赤道局部区域甚至达9.72 mg/g,这一异常的高值可能受近排放源(如非洲草原燃烧)和信风带常年向海输送的影响[23,77]。在太平洋外海,特别是深海盆地,黑碳整体含量较低(均值为0.57±0.42 mg/g,n=27),只在受盛行西风带影响的海域(20°N—30°N,30°S—40°S)存在局部高值区,可能与火灾气溶胶的长距离输送和沉降有关[26]。北冰洋现有少量数据[4,17,69](均值为0.76±0.26 mg/g,n=13)表明,其外海黑碳含量较太平洋要高,与北极陆架沉积物水平大体相当。
目前对印度洋与南大洋等深海的沉积黑碳研究相对较少,其分布格局、来源机制及环境效应尚缺乏系统性数据支撑。总体来看,深海区距离源区遥远(可达数千公里),河流输入黑碳贡献较小[1],其黑碳可能主要源于大气沉降[26],风力与距排放源距离可能是影响外海沉积黑碳分布的重要因素[1]。

2.1.3 海洋沉积黑碳的碳同位素组成和年龄特征

除黑碳含量在空间分布上的差异外,不同海区黑碳的稳定碳同位素组成(δ13C)与放射性碳同位素年龄(Δ14C)也呈现出明显不同的分布格局(图4)。如图4b所示,中国东海陆架、北极陆架和赤道大西洋的黑碳平均δ13C值相对偏正,而南大西洋及海沟区域的结果则偏负。进一步统计表明,黑碳的平均δ13C值(-24.18‰±2.74‰,n=71)显著低于总有机碳的平均δ13C值(-21.08‰±2.19‰,n=71),反映其具有不同的来源[31],例如C3/C4植物、浮游生物和化石燃料等的贡献比例差异。现有研究多聚焦于黑碳的来源解析[23,31,73],对于造成各海区碳同位素值差异的内在驱动机制仍认识不足。除此之外,不同海区特有的环境条件与地球化学过程(如光降解等)也可能在黑碳的迁移、转化和埋藏等后沉积过程中对其同位素信号产生不同程度的“改造”[84],仍需进一步研究。
如图4c所示,现有少量数据表明北极陆架与海沟的沉积黑碳明显较中国东海陆架与赤道大西洋具有更为古老的14C年龄。北极陆架黑碳的古老年龄可能源于永久冻土中储存的古老黑碳输入[4],而不同海沟区较大的14C年龄差异则被解释为与离陆距离及区域社会经济发展水平有关[31]。值得注意的是,黑碳年龄比共沉积总有机碳更老的现象在北极、东北太平洋和南大洋沉积物中普遍存在[4,31,69],而在赤道大西洋却观察到黑碳比总有机碳更年轻的现象[23,77],进一步反映了不同海区黑碳源区环境的显著差异。

2.2 不同时间尺度沉积黑碳的分布与环境响应记录

在不同时间尺度上,海洋沉积黑碳的时间演化序列受到生物质燃烧、气候演变以及人类活动等不同驱动机制的影响,表现出明显的差异性[16,85]。
百年尺度岩心研究揭示,近海沉积物中黑碳含量通常自深层向浅层递增(图6),这与当前增温背景下日益增加的野火趋势相符[86];另一方面,沉积黑碳中的char/soot比值逐渐下降[3],这指示了短期内化石燃料燃烧贡献的相对增加,反映了人类活动对区域性燃烧排放特征的显著改变。对渤海[87]和东海泥质区[3]的研究探讨了人类活动与环境变化对沉积黑碳含量的影响,发现黑碳含量的高峰与人类活动导致的化石燃料和生物质燃烧增强密切相关。例如,20世纪50年代至70年代的黑碳高峰对应中国的大规模生物质燃烧,而80年代初至90年代末的黑碳高峰则对应化石燃料广泛使用,证实了黑碳作为指示人类活动排放强度的可靠指标[87]。同时,事件性生物质燃烧和化石燃料燃烧的排放也使得百年尺度黑碳的波动表现出较强的非线性和突变特征[88](图6)。
图6 中国东部边缘海百年尺度岩芯的黑碳记录:渤海泥质区BHS岩心黑碳含量(a);黄海北部NYS岩心黑碳含量(b);黄海南部SYS岩心黑碳含量(c);东海泥质区ECS1岩心黑碳含量(d);东海泥质区ECS2岩心黑碳含量(e)

(图中数据来自文献[3]。)

Fig.6 Centennial-scale black carbon records in sediment cores from China’s eastern marginal seas: Core BHS in Bohai Sea Mud Zone (a); Core NYS in Northern Yellow Sea (b); Core SYS in Southern Yellow Sea (c); Core ECS1 in East China Sea Mud Zone (d); Core ECS2 in East China Sea Mud Zone (e)

(The data were from reference [3].)

千年尺度上,海洋沉积黑碳的演化表现为是气候驱动下野火与植被长期共同作用的结果。一般来说,气候主要通过调控温度和降水来发挥作用,而降水控制的植被燃料类型和负荷、可利用性(干湿程度)以及点火条件是野火发生的重要因素[89]。例如,南非千年尺度的黑碳记录被认为主要受燃料负荷变化的控制[90];基于东海[85]和南海[24]记录重建的长江和珠江流域全新世黑碳记录均揭示千年尺度上的野火事件与暖湿气候正相关,突出了植被群落演替和可燃物累积的重要性[85,91](图7);而在植被丰富的热带区域,黑碳含量的变化则主要响应于环境湿度[92]。因此,气候对生物质燃烧产生的黑碳具有双重作用:一方面,气候通过影响可燃物储量、水分等条件可直接影响黑碳的产生[93];另一方面,增加的降水可通过抑制燃烧而减少黑碳产生[94]。此外,人类活动对千年尺度沉积的黑碳也具有显著影响。研究表明,全新世中晚期以来,黑碳含量因人类活动增强而显著上升[16]。例如,东海陆架黑碳记录的野火历史显示3 000年前的人为干预显著增强[85](图7)。
图7 中国东部边缘海全新世千年尺度岩心的黑碳记录:黄海泥质区ZY2岩心黑碳含量(粉色)和中国北方湿润指数(蓝色)(a);东海内陆架ECMZ岩心黑碳含量(绿色)和中国长江下游湿润指数(蓝色)(b);南海西北陆架ZK001岩心黑碳含量(橙色)和中国南方湿润指数(蓝色)(c)

(ZY2岩芯数据来自文献[95];中国北方湿润指数来自文献[96];ECMZ岩心数据来自文献[85];中国长江下游湿润指数来自文献[97];ZK001岩心数据来自文献[98];中国南方湿润指数来自文献[99]。)

Fig.7 Holocene millennial-scale black carbon records in sediment cores from China’s eastern marginal seas: Core ZY2 in Yellow Sea Mud Zone (in pink) and moistness index of Northern China (in blue) (a); Core ECMZ in inner shelf of the East China Sea (in green) and moistness index of the Lower Changjiang (Yangtze River) region (in blue) (b); Core ZK001 in northwestern South China Sea shelf (in orange) and moistness index of Southern China (in blue) (c)

(ZY2 core data were from reference [95]; Northern China moistness index was from reference [96]; ECMZ core data were from reference [85]; Lower Changjiang (Yangtze River) region moistness index was from reference [97]; ZK001 core data were from reference [98]; Southern China moistness index was from reference [99].)

冰期-间冰期尺度上,海洋沉积黑碳演化并不具有典型的全球性气候响应特征,基于沉积黑碳含量重建的古野火历史也存在一定的不确定性[16]。有研究认为,间冰期温暖潮湿的气候更利于植被生长,从而可能支持更频繁或更大规模的燃烧事件,导致黑碳含量在间冰期更高[100];另一部分研究则指出,冰期气候转干,降低了空气湿度,燃烧条件得到改善,可能导致沉积黑碳含量在冰期要高于间冰期[101]。据此可知,黑碳的沉积记录与燃烧来源、气候和人类活动的内在联系与驱动机制较为复杂,限制了对不同时间尺度下沉积黑碳演变规律及其主控因子的深入理解。值得注意的是,人类活动在不同时间尺度上都可能对黑碳产生影响,从短期的直接排放、中长期尺度的气候效应,到在更长时间尺度(千年/万年)上大范围的植被破坏,成为限制生物质燃烧规模和海洋沉积黑碳演化的重要因素[102]。

3 海洋沉积黑碳的来源

海洋沉积物中的有机碳往往汇聚了海陆多种物质来源的信息[103]。与此形成鲜明对比的是,沉积黑碳几乎完全来自陆地,主要由生物质燃烧及化石燃料的燃烧所产生。这些黑碳通过河流、大气和海岸侵蚀等途径进入海洋[17,104],并经历一系列海洋过程后,部分黑碳最终会埋藏于沉积物之中。

3.1 河流输送

河流是陆源黑碳输入海洋的主要途径[7,10,79,105],年均通量达到了35~63 Tg[7,10,80],包括颗粒黑碳(particulate BC,PBC)和溶解黑碳(DBC)两种形式。其中,河流每年输入海洋的PBC通量为17~37 Tg[79],占每年产生黑碳总量的4%~32%。
河流输送的黑碳主要沉积在河口和陆架等近海区域,而随着离岸距离的增加,河流输入的黑碳含量显著下降[3,65]。这种传输模式在河控海洋边缘地区尤为明显[61]。例如,中国东部边缘海沉积物中河流输入的黑碳占入海黑碳总通量的92%,其中长江的贡献尤为突出,占比达到72%[61];沉积黑碳含量从长江口向外逐渐降低,也凸显了长江对东海沉积黑碳的重要贡献[72]。同样,在北极边缘海受到勒拿河等大河影响的西伯利亚陆架,其沉积物中的黑碳含量显著高于邻近的楚科奇海陆架[17]。而且,在河流影响显著的海域,沉积有机碳中黑碳的占比更高,例如东西伯利亚西部沿海地区的沉积物中BC/TOC比值可高达17%[17,62],但在不受河流影响的区域的沉积物中占比有时还不足1%[4]。
河流输送的黑碳以生物质燃烧来源为主,这一低温燃烧过程倾向于产生更多的char组分[34-35],其显著特征是具有高char/soot比值,该特征在受河流输入显著影响的近海-陆架尤其明显。例如,渤海近海岩心沉积物中char/soot比值相较于黄海偏高[3];泰国湾近海区域char含量较高,char/soot比值变化范围大(3.11~24.75),且该比值随离岸距离增加而降低[32]。

3.2 大气沉降

目前估计全球通过大气沉降进入海洋的黑碳通量约为12 Tg·a-1[29],大气沉降是陆源黑碳进入海洋的另一种主要途径[106]。大气中的黑碳主要源于野火和化石燃料的燃烧排放[5,23,77],而风力侵蚀也能将土壤中的部分黑碳携带进入大气[9]。研究表明,黑碳在大气中的存留时间可达数周至一个月[13,106],这使其能够在大气环流的驱动下从排放源区进行远距离传输,最终沉降到远离陆地的深海大洋区域,例如马里亚纳海沟[31]以及南太平洋开阔海域[26]。因此,大气传输是海洋沉积物,尤其是外海沉积物中黑碳的重要输入途径之一[1]。
在缺乏大型河流输入的近海区域,大气沉降对沉积黑碳的贡献也很显著,例如伊比利亚陆架,其近海水域的黑碳埋藏通量与大气沉降通量相当,却是河流输入通量的50倍[107]。随着离岸距离的增加,黑碳的长距离风力传输变得更为重要,大气沉降的贡献相应增加[1,54]。在远洋或深海区域,大气长距离传输成为陆源黑碳主要的输入方式,有时甚至是唯一的输入途径[1,57]。例如,非洲草原燃烧产生的黑碳气溶胶可能占赤道大西洋上空大气颗粒物的0.8%[108],在信风带的影响下,黑碳沉积速率从近岸的1.3 mg·cm-2·ka-1剧增至远洋的41.6 mg·cm-2·ka-1[23]。
大气沉降输送的黑碳包含了大量来自化石燃料燃烧的部分,char/soot比值较低[34-35]。化石燃料高温燃烧过程倾向于产生更多的soot组分,这一特征导致离岸沉积物中soot组分的贡献相对增加,char/soot比值显著降低。例如,在中国南海,珠江口区域char/soot比值平均为10.87[53],而在远离陆地的中南海山区域,该比值降低至0.25~0.50[57]。

3.3 海岸侵蚀

除了河流输入和大气沉降之外,海岸侵蚀同样是黑碳进入海洋的关键途径[109-110]。例如,在全球气候变暖背景下,北极冻土的快速融化加剧了海岸侵蚀[109],促使地质历史时期所埋藏的黑碳(距今约5 900±300年)重新释放,并最终被输送、埋藏在沉积物中[7,17,69,109]。研究发现海岸侵蚀贡献了北极西伯利亚陆架区约30%的沉积黑碳,反映了海岸侵蚀过程对近海黑碳的沉积格局产生显著影响[110]。事实上,热带地区的海岸侵蚀作用也同样强烈,以泰国湾为例,海岸侵蚀每年向泰国湾内湾贡献0.45±0.14 Tg有机碳,对该海域沉积有机碳总量的贡献达4%~25%[111],这可能对热带近海的黑碳埋藏也产生重要影响,有待进一步评估。
在海平面上升与河流入海沉积物减少的共同作用下,全球海岸侵蚀不断加剧[111]。在此背景下,海岸侵蚀所释放的黑碳,作为陆地碳库的重要组成部分,其入海通量、沉积埋藏过程及其碳汇意义也需要进一步研究。

3.4 其他来源

长期以来,有关海洋沉积黑碳的研究和认识大多建立在陆源输入为主导的前提之上。然而,近年来的研究不断揭示,海洋内部也可能存在不容忽视的黑碳来源[84,112]。例如,COPPOLA等[5]指出,大洋中脊海底沉积有机质在海底热液环境中可能形成与陆地生物质炭化相似的黑碳分子结构。YAMASHITA等[29]则通过热液羽流扩散过程中黑碳与3He的相关关系,提出深海热液系统同样能够生成黑碳,其年产量估计可达1.6~9.7 Tg。WANG等[30]也发现冷泉环境中的微生物可合成δ13C值极低(-45.2‰)的黑碳。
除此之外,海底地下水排放也被认为是近海黑碳的一个重要来源。例如,在中国九龙江口和长江口的研究中发现,地下水排放贡献的DBC通量可达河流输入量的约12%,推算出全球范围内可能占16%~23%[113]。
总之,这些新发现对传统上沉积黑碳以陆源为主导的观念构成了挑战,表明海洋自身产生的黑碳可能通过热液活动、冷泉微生物过程及地下水排放等多种途径进入沉积物。目前,这些潜在的“内源”贡献尚未被系统纳入沉积黑碳的源-汇框架之中,有待进一步深入研究。

4 海洋沉积黑碳的埋藏与归宿

海洋沉积黑碳的埋藏速率在不同区域差异显著,且从近海向外海呈持续降低趋势[1]。大陆边缘沉积物中黑碳埋藏速率大体介于26~354 μg·cm-2·a-1之间,而太平洋深海的变化范围约为0.001~3.6 μg·cm-2·a-1[1,8],大西洋深海的黑碳埋藏速率可达41.6 μg·cm-2·a-1[23]。基于北太平洋的数据,SUMAN等[1]首次估算了全球范围的黑碳埋藏通量,得到的结果为10.4 Tg·a-1,其中超过90%的黑碳沉积发生在大陆架地区。另一研究根据颗粒有机碳(particulate OC,POC)中黑碳的占比(6%),利用深海POC埋藏通量估算出深海沉积物中黑碳的埋藏通量约为16 Tg·a-1[55]。在此基础上,YAMASHITA等[80]通过分析跨太平洋断面数据,并结合DBC与表观氧利用率(apparent oxygen utilization,AOU)之间的相关关系,重新评估了全球中-深层海域的黑碳沉降通量,得出40~85 Tg·a-1的结果。这一结果显著高于SUMAN等[1]对全球,特别是深海区域黑碳埋藏通量的估计值。
如图8所示,生物质燃烧作为全球黑碳排放的主要来源,其产量达40~215 Tg·a-1,化石燃料源燃烧又贡献5~13 Tg·a-1[5,10]。据估计,河流每年分别向海洋输送17~37 Tg PBC[79]和18~26 Tg DBC[7,10](也有研究认为DBC的通量可达66.3 Tg·a-1[114]);同时,大气每年向海洋输送约12 Tg黑碳[115]。由此可见,早期对黑碳埋藏通量的估算结果(10.4 Tg·a-1[1])远低于陆源黑碳的输入量,也就是有大量黑碳在海洋沉积过程中“丢失”[12],这部分黑碳可能以DBC的形式滞留在海水中,或在运输过程中分解、散失(例如发生光降解)[12,116]。如果以最新的全球深海黑碳沉降通量考虑(40~85 Tg·a-1)[80],这一数量则超过了河流和大气输送的通量之和,说明可能还存在其他未知的黑碳来源或贡献方式(例如海底热液[29]、地下水排放[113])。
图8 海洋沉积黑碳的源-汇过程及其通量

[图片修改自文献[5]。图中数据来自文献[5,7,10,79-80,114]。图中黑碳通量的单位为Tg·a-1(黑色),黑碳储量的单位为Pg(红色)。]

Fig.8 Sources, sinks and fluxes of black carbon in marine sediments

[Figure was modified from reference [5]. The data were from reference [5,7,10,79-80,114]. Black carbon flux units are Tg·a-1 (in black), black carbon storage units are Pg (in red).]

目前已有研究开始对沉积黑碳的14C年龄进行分析,结果显示海洋沉积物中的黑碳还呈现出显著的“老化”特征:黑碳的14C年龄通常比同期沉积的其他有机碳更为古老,年龄差异可以高达2 400~13 900年[13,55]。另外,随着与海岸线距离的增加,沉积黑碳的年龄呈现出显著增长的趋势[65]。目前对这种现象有两种解释:1)底流驱动的跨陆架输运:该过程导致沉积物经历持续的再悬浮-沉降循环[55],促使黑碳和有机碳不断老化并积累。由于黑碳在迁移过程中的稳定性高于有机碳[65],这导致了沉积物中黑碳的年龄普遍较其他有机碳更老。2)长期的“预陈化”:黑碳在埋藏前可能长期储存于陆地土壤或海洋碳库中[55],研究显示海洋深层DBC的年龄可达20 000年以上[117]。这与部分DBC在表层海洋发生光降解以及本身的亲水特性有关,但海洋古老DBC的吸附-沉降也被认为是深海沉积物中古老黑碳的主要来源[55]。每年埋藏于沉积物中的黑碳不仅包含新输入海洋的黑碳,也包含了在海洋内部长期循环的古老黑碳组分。这些认识为理解黑碳的源-汇通量平衡提供了新的思路,但循环黑碳在沉积黑碳中的占比尚不清楚。

5 结语与展望

海洋沉积物是有机质长期储存的关键场所,其中的黑碳在全球碳循环和气候调节中扮演着重要角色。当前研究表明,海洋沉积黑碳在全球范围内广泛分布,国内外学者已针对不同区域沉积黑碳的源-汇过程、时空分布特征开展了大量研究,尤其关注陆源黑碳的输入与归宿。得益于技术的发展与分析手段的进步,近年来研究者识别出一些以往未受充分关注的海洋黑碳来源,也发现海洋内部可能存在黑碳的多次循环,为理解当前海洋黑碳收支不平衡提供了新视角。过去半个多世纪以来,国际大洋钻探计划(IODP)航次及我国自主航次在全球海洋获取了大量高质量沉积岩心,为深入研究黑碳及其所记录的新生代以来气候、植被、野火活动乃至人类活动之间的相互作用提供了可能。然而,海洋沉积黑碳研究仍面临诸多关键科学问题亟待解决。
1)沉积黑碳的分析方法仍存在局限。现有主流的分析技术难以精细地区分沉积物中不同的黑碳组分(例如焦炭与烟炱),这造成不同研究之间存在显著的数据差异。未来针对沉积黑碳的方法研究,需要加强黑碳类型的识别和特定组分的分离,以确保更精准获取与自然过程和人类活动相关的信息。
2)沉积黑碳源-汇通量的不平衡现象。目前中-深层海域估算的黑碳沉降通量显著超出已知陆源输入总量。未来能否通过分子标志物(如BPCA、PAHs)和同位素(δ13C,Δ14C)等技术对海洋中潜在的黑碳贡献进行甄别,值得进一步研究。同时,现有关于河流搬运、大气沉降等陆源黑碳通量的估计或许被低估,尤其是未能充分厘清小河流、地下水、冰川融水和海岸侵蚀等非传统传输路径的贡献。
3)非燃烧来源黑碳的干扰问题。在沉积物中发现了大量的石墨黑碳,这些石墨黑碳可能源于陆地岩石的风化,而非燃烧生成,代表地质时间尺度上碳循环的一个闭合回路,并不参与生物地球化学循环[118]。这一问题在一定程度上导致海洋沉积物中由燃烧产生的黑碳埋藏量的高估,也在地质时间尺度上影响了黑碳源-汇平衡的估算。

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